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壓力、溫度、碳原子數(shù)及分子結(jié)構(gòu)對CO2-正構(gòu)烷烴界面張力的影響——實驗部分

來源:化工學(xué)報 瀏覽 477 次 發(fā)布時間:2024-07-31

目前,隨著科技的不斷發(fā)展與進步,全球變暖現(xiàn)象愈加劇烈。碳捕集、CO2利用與封存(CCUS)是應(yīng)對全球氣候變化的關(guān)鍵技術(shù)之一,可減少70%~82%的碳排放量。其中,CO2驅(qū)油技術(shù)(CO2enhanced oil recovery,CO2-EOR)是重要手段之一,可在提高原油采收率的同時,實現(xiàn)對CO2的封存,常用于三次采油。CO2驅(qū)油技術(shù)分為混相驅(qū)和非混相驅(qū),區(qū)分兩者的關(guān)鍵是最小混相壓力(minimum miscibility pressure,MMP)。當(dāng)壓力高于MMP時,CO2與原油間的界面消失,界面張力(interfacial tension,IFT)為零。通過對界面張力外推,則可得到CO2-原油體系的MMP。因此,對CO2-不同原油組分界面張力的測定具有重要意義。

原油中主要成分為飽和鏈烴,同時含有少量的環(huán)烷烴與芳香烴。Li等測定了CO2-正構(gòu)烷烴(n-C10~n-C20)的界面張力,并將比容平移后的P-T狀態(tài)方程與密度梯度理論結(jié)合起來對結(jié)果進行了計算,所有體系的平均絕對偏差為6.1%。Mutailipu測量了CO2-正構(gòu)烷烴(n-C11/C13/C14/C20)的界面張力,通過外推獲得MMP,并與實驗值進行比較,結(jié)果較好。商巧燕測定了CO2-正構(gòu)烷烴(n-C9/C11/C13/C15/C17)的界面張力,并擬合了計算CO2-正構(gòu)烷烴界面張力的經(jīng)驗公式,形式簡單,計算的平均相對偏差為5.45%。綜上所述,CO2-正構(gòu)烷烴體系界面張力數(shù)據(jù)已較為全面,但CO2-環(huán)烷烴/芳香烴體系的界面張力數(shù)據(jù)比較缺乏,以往的學(xué)者將環(huán)烷烴組分等效為碳數(shù)相近的飽和鏈烴組分,造成了界面張力的預(yù)測誤差。因此對CO2-環(huán)烷烴/芳香烴組分界面張力的測定與預(yù)測十分必要。

本團隊自行設(shè)計高溫高壓界面張力測定裝置,并對CO2-正構(gòu)烷烴界面張力進行了測定。本文對此實驗裝置進行了重新校驗,采用懸滴法對CO2-環(huán)烷烴/芳香烴等體系的界面張力進行測定,測量范圍為40~120℃,0.27~14.70 MPa。探討了壓力、溫度、碳原子數(shù)及分子結(jié)構(gòu)對界面張力的影響。提出了關(guān)聯(lián)方程,將界面張力的實驗數(shù)據(jù)關(guān)聯(lián)為溫度、壓力、碳原子數(shù)和偏心因子的函數(shù),并對實驗數(shù)據(jù)進行了擬合,得出了方程參數(shù)。

本文提供的實驗數(shù)據(jù)及估算方法為CO2驅(qū)油技術(shù)提供了基礎(chǔ)數(shù)據(jù),可為工程上預(yù)測不同溫度、壓力下CO2-不同結(jié)構(gòu)原油組分的界面張力提供指導(dǎo)。

1實驗部分

1.1實驗試劑

CO2(純度99.999%),天津市東祥特種氣體有限責(zé)任公司;環(huán)戊烷(純度96.0%),上海阿拉丁生化科技股份有限公司;環(huán)己烷(純度99.7%),天津市元立化工有限公司;環(huán)辛烷(純度99.0%),凱瑪特(天津)化工科技有限公司;甲苯(純度99.5%),天津市元立化工有限公司;乙苯(純度98.5%),上海阿拉丁生化科技股份有限公司;乙基環(huán)己烷(純度99.0%),上海阿拉丁生化科技股份有限公司;正十一烷(純度99.0%),天津市光復(fù)精細(xì)化工研究所。

1.2實驗裝置

懸滴法是測量高溫高壓界面張力的常用方法。根據(jù)其原理本團隊自行設(shè)計的測量裝置可耐壓40 MPa。該裝置主要分為四個部分:氣體注入部分,液體注入部分,高溫高壓可視釜以及圖像的采集處理。詳細(xì)裝置內(nèi)容可參見文獻。

1.3實驗流程

首先通入CO2排除釜內(nèi)空氣,壓力達到預(yù)定值時,設(shè)置溫度并加熱。待溫度、壓力穩(wěn)定后,向釜內(nèi)打入油品,在針頭處形成油滴。保持油滴懸停10 min,以達到平衡狀態(tài),開始采集圖像(圖1)。得到的圖像采用軸對稱分析法(ADSA)進行分析,其公式為

式中,γ為界面張力,mN/m;,Δρ為兩相密度差,kg/m3;g為重力加速度,g=9.80 m/s2;de為懸滴最大直徑,m。油滴尺寸如圖1標(biāo)注,ds為距油滴頂點垂直距離為de處油滴截面直徑,m。1H可由Andreas等建立的函數(shù)表得到。

圖1 ADSA分析法選面示意圖

目前,Δρ的獲得分為兩種方法,一種是測量出平衡時的汽液兩相密度,代入式(1)、式(2)中計算;另一種是由平衡時兩相的純相密度代替。本文采用第二種方法,CO2的密度由NIST查得,平衡時的烷烴密度則采用Mutailipu等提供的方法查得。

1.4裝置校驗

為了測試并驗證裝置和測量方法的可靠性,本研究選用CO2-正十一烷作為測試體系,用該裝置測定了其80℃下的界面張力,并與文獻值進行了比較,結(jié)果如圖2所示。從結(jié)果可以看出,本研究測定的數(shù)據(jù)與文獻數(shù)據(jù)具有很好的一致性。結(jié)果表明,該裝置可行。



壓力、溫度、碳原子數(shù)及分子結(jié)構(gòu)對CO2-正構(gòu)烷烴界面張力的影響——實驗部分

壓力、溫度、碳原子數(shù)及分子結(jié)構(gòu)對CO2-正構(gòu)烷烴界面張力的影響——實驗結(jié)果與討論