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液態(tài)Ag-O系表面張力和表面過剩量計算、氧氣壓力和溫度的預(yù)測模型——結(jié)果與討論

來源:過程工程學(xué)報李天骕 劉劍雄 單顯祥 李堪鵬 瀏覽 429 次 發(fā)布時間:2024-05-28

3、結(jié)果與討論


3.1液態(tài)Ag的表面張力


根據(jù)式(7),計算了液態(tài)Ag的表面張力γAg,T,結(jié)果如圖3所示??傮w上,隨著溫度的升高,γAg,T呈現(xiàn)近似線性下降的趨勢。從圖中可以看出,γAg,T的預(yù)測值與文獻[32-34]具有較好的一致性,但略低于文獻[35]。

圖3液態(tài)Ag表面張力隨溫度變化的趨勢


通過式(9)計算了液態(tài)Ag的表面過剩熵SAg(T),結(jié)果如圖4所示。根據(jù)文獻[36],理論上處于更高無序程度(熵)的物質(zhì)狀態(tài)在較高溫度下更為穩(wěn)定,因此,液體表面結(jié)構(gòu)在較高溫度下可能會出現(xiàn)有序-無序轉(zhuǎn)變。然而,觀察圖4可知,在臨界溫度(6612 K)以下,SAg(T)隨溫度升高逐漸減小,這表明液態(tài)Ag表面總是保持有序結(jié)構(gòu)。與此同時,液態(tài)Ag表面原子堆積比率與Ag(111)晶面相同的假設(shè)也得到了支持。此外,根據(jù)式(9)可知,SAg(T)∝a1/T2+a2/T,a1和a2為系數(shù)。這與前人研究結(jié)果略有不同,文獻[37]基于Skapski模型推導(dǎo)得到SAg(T)∝a2/T,而文獻[38]則根據(jù)楊氏方程推出SAg(T)∝a1/T2。

圖4液態(tài)Ag表面過剩熵隨溫度變化的趨勢


3.2液態(tài)Ag-O系的表面張力


根據(jù)式(33),計算了1350 K下液態(tài)Ag-O系的表面張力γAg-O,并將計算結(jié)果與文獻數(shù)據(jù)[39-44]進行比較,如圖5所示。觀察圖5可知,γAg-O與氧氣壓力呈負相關(guān)。在較低的氧氣壓力下,γAg-O的下降幅度比較顯著;而隨著氧氣壓力增加,γAg-O的下降幅度逐漸減小。另外,計算結(jié)果與文獻[39,40,44]吻合良好,但高于文獻[41-43]。這種差異是可以接受的,因為所采用模型僅考慮了溫度和氧氣壓力,而在實驗過程中,系統(tǒng)的表面張力不可避免地受到雜質(zhì)的影響。

圖5 1350 K下液態(tài)Ag-O系表面張力隨氧氣壓力的變化關(guān)系


圖6研究了在不同氧氣壓力條件下,γAg-O隨溫度的變化關(guān)系。由圖可知,當氧氣壓力低于10 kPa時,γAg-O與溫度呈負相關(guān)。而當氧氣壓力高于10 kPa時,隨著溫度升高,γAg-O呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢,并且隨著氧氣壓力增加,這種轉(zhuǎn)變幅度增大。這是因為γAg-O受溫度和氧溶解度的共同影響。一方面,隨著溫度升高,液態(tài)Ag的表面張力(γAg)降低,從而導(dǎo)致γAg-O降低;另一方面,液態(tài)Ag-O系中的氧溶解度與溫度呈負相關(guān),當溫度升高時氧溶解度下降,導(dǎo)致表面氧吸附量減少,進而引起γAg-O增加。因此,當溫度較低時,氧溶解度成為影響γAg-O的主要因素;而在較高的溫度條件下,溫度成為主要因素。

圖6不同氧氣壓力下液態(tài)Ag-O系表面張力隨溫度的變化關(guān)系


3.3液態(tài)Ag-O系的表面過剩量


通過式(40)和(41),計算了液態(tài)Ag-O系中的表面過剩量ΓO,Ag和表面偏析因子η隨氧氣壓力和溫度的變化趨勢,結(jié)果如圖7和8所示。

圖7表面過剩量隨溫度和氧氣壓力變化的關(guān)系

圖8表面偏析因子隨溫度和氧氣壓力變化的關(guān)系


由圖7可知,當溫度低于1500 K時,ΓO,Ag隨氧氣壓力升高顯著增加;當溫度高于1500 K時,由于液態(tài)Ag-O系中的氧溶解度顯著降低,ΓO,Ag隨氧氣壓力的增加,其增加幅度減小。觀察圖8可知,η隨著溫度和氧分壓的升高而呈現(xiàn)下降趨勢。這是因為式(27)中的表面偏析平衡系數(shù)KII與溫度呈負相關(guān),當溫度升高時KII減小,導(dǎo)致表面氧濃度降低。此外,在較低的氧分壓條件下,O原子傾向富集于表面;當氧分壓升高時,更多的O原子溶入液態(tài)Ag-O系中,引起η減小。


4、結(jié)論


本工作從熱力學(xué)角度出發(fā),通過表面能與內(nèi)聚能的比例關(guān)系,研究了液態(tài)Ag的表面張力和表面過剩熵。在此基礎(chǔ)上,通過理想溶體近似模型簡化Butler方程,研究了液態(tài)Ag-O系表面張力和表面過剩量關(guān)于氧氣壓力和溫度的變化趨勢,得到以下結(jié)論:


(1)在整個溫度范圍內(nèi),液態(tài)Ag表面張力隨著溫度升高呈現(xiàn)近似線性下降的趨勢。表面過剩熵也隨著溫度升高逐漸減小,這表明液態(tài)Ag表面總是保持有序結(jié)構(gòu)。


(2)計算了Ag-O系的液相線,并與實驗相圖非常吻合,證明了Ag-O系具有理想溶體性質(zhì)?;诖?,修正了液態(tài)Ag-O系表面張力關(guān)于氧氣壓力和溫度的預(yù)測模型,并將溫度為1350 K時的計算結(jié)果與文獻數(shù)據(jù)進行比較,結(jié)果表明,預(yù)測值與實驗值具有較好的一致性。當氧氣壓力低于10 kPa時,液態(tài)Ag-O系的表面張力與溫度呈負相關(guān);而當氧氣壓力高于10 kPa時,隨著溫度升高,表面張力呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢。


(3)當升高氧氣壓力,或降低體系溫度時,表面過剩量逐漸增加。表面偏析因子則與氧氣壓力和溫度均呈負相關(guān),當降低氧氣壓力或溫度時,O原子傾向富集于體系表面。


液態(tài)Ag-O系表面張力和表面過剩量計算、氧氣壓力和溫度的預(yù)測模型——摘要 、簡介

液態(tài)Ag-O系表面張力和表面過剩量計算、氧氣壓力和溫度的預(yù)測模型——模型

液態(tài)Ag-O系表面張力和表面過剩量計算、氧氣壓力和溫度的預(yù)測模型——結(jié)果與討論